Posto alle falde del monte Gruttas, Urzulei confina con i comuni di Baunei, Talana, Dorgali e Orgosolo. Nel territorio del paese passano alcuni importanti corsi d'acqua tra cui: il Flumineddu e il fiume Codula di Luna, che ha la sua foce nella famosa spiaggia di Cala Luna. Nel medioevo era detto anche Ursulei. Il toponimo è formato dal fitonimo sardo campidanese Urtsùla "smilace" e dal suffisso collettivo . "ei". Il suo territorio fu frequentato in epoca nuragica, come dimostra il santuario ipogeico Sa Domu e d'Orcu. Il paese medioevale appartenne alla curatoria di Ogliastra nel Regno giudicale di Càlari.

Nel V secolo d.C. Urzulei conosce i primi evangelizzatori cristiani, con l'avvento della chiesa Greca che qui ha lasciato delle tracce soprattutto con la dominazione bizzantina che ha diffuso la devozione dei santi orientali. Numerose sono le chiese che si possono visitare nel piccolo centro tra cui: la chiesa parrocchiale di Urzulei, San Giovanni Battista, San Giorgio Vescovo, Sant'Antonio da Padova, San Basilio Magno e la chiesa dell'Angelo. Per il visitatore che arriva nel territorio di Urzulei, si consiglia di visitare i dintorni del paese dove si possono ammirare le famose Giunturas. Poco distante dal paese, si trova un importante villaggio medioevale di Mannorri. Molto conosciuto è Supramonte di Urzulei con la sua fonte Sa Rutta 'e s'Edera, la grotta Donini e l'importante gola di Gorropu meta ogni anno di numerosi speleologi.