Urzulei está en la parte septentrional de Ogliastra, en el límite con Barbagia en Cerdeña centrooriental. Ubicado a las faldas del monte Gruttas, limita con los municipios de Baunei, Talana, Dorgali y Orgosolo. Por la zona del pueblo pasan algunos importantes ríos, como el Flumineddu y el Codula di Luna, que tiene su desembocadura en la famosa playa de Cala Luna. En el medioevo se llamaba Ursulei. El topónimo está formado por el fitónimo sardo de Campidano Urtsùla "smilace" y por el sufijo colectivo . "ei". Su territorio fue habitado en la época nurágica, como refleja el santuario hipogéico Sa Domu y d'Orcu. El pueblo medieval pertenece a la curadoría de Ogliastra en el Reino del giudicato de Càlari.