Urzulei se situe dans le nord de l'Ogliastra, aux confins avec la Barbagia, dans le centre-est de la Sardaigne. Sur les pentes du Monte Gruttas, il a comme voisins les communes de Baunei, Talana, Dorgali et Orgosolo. Son territoire est traversé par de nombreux cours d'eau, dont le Flumineddu et le fleuve Coda di Luna, dont l'embouchure se situe sur la célèbre plage de Cala Luna. Au Moyen-âge, il était aussi appelé Ursulei. Le toponyme se compose du phytonyme sarde du Campidano Urtsùla, la salsepareille, et du suffixe collectif -ei. Son territoire a été fréquenté à l'époque nuragique, comme le démontre le sanctuaire à hypogée Sa Domu e s'Orcu. Le village appartenait au Moyen-âge à la curatoria d'Ogliastra dans le Judicat de Calari.

Au Ve siècle, Urzulei connut les premiers évangélisateurs chrétiens, membres de l'église grecque qui a laissé des traces surtout avec la domination byzantine qui a diffusé la dévotion aux saints orientaux. Le petit village possède de nombreuses églises à visiter : l'église paroissiale d'Urzulei, San Giovanni Battista, San Giorgio Vescovo, Sant'Antonio di Padova, San Basilio Magno et l'église de l'Angelo. Non loin du village se trouve l'important village médiéval de Mannorri. Le Supramonte d'Urzulei est très connu pour la source Sa Rutta 'e s'Edera, la grotte Domini et les importantes gorges de Gorropu, explorées chaque année par de nombreux spéléologues.